聚蒽转化为石墨烯纳米带—环脱氢过程模拟

作者: cnpim CNPIM 2019年11月25日

  2010年,就报道了由联蒽作为前体、在Au(111)和Ag(111)表面,在原子尺度下进行自下而上的GNR制备:先脱卤/聚合,再环脱氢。即联蒽先转变成聚蒽链,聚蒽链再进行表面辅助的环脱氢,最后得到扩展的、精确到原子的GNR。此后人们发现金属基材(包括Au、Ag和Cu)可催化制造具有各种宽度、边缘结构和异质结的GNR,并且,金属衬底在GNR的形成中起关键作用。这表明,金属表面对于环脱氢来说至关重要,因此对于自组装聚蒽向GNR的转化也至关重要。
 
  该研究评估了各种反应途径的能量分布,以研究环脱氢反应的关键因素。来自美国北卡州立大学的Jerzy Bernholc教授等揭示,金属衬底对环脱氢反应有重要催化作用。通过比较Au衬底和真空中不同反应路径的能垒发现,金属衬底通过提供强吸附和促进H吸附,显著降低了环化和脱氢的能垒。他们还发现,金属衬底的催化作用可能受到来自底层GNR层的有害绝缘体的抑制,这增加了环脱氢反应的中间态能量和过渡态能量,使得聚蒽处于“准独立”状态。然而,他们的模拟表明,正电荷注入有可能实现“准独立”的聚蒽向第二层GNR转化,从而导致芳香族离子的形成,并通过取出不成对的π电子来稳定C6H4基团。他们的研究结果为难以热活化的第二层GNR的生长提供了实验观察和机理性的解释,并阐明了STM尖端诱导的第二层GNR局部转化的机制。
 
  

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