预计晶圆级单晶石墨烯薄膜将成为开发未来高性能石墨烯基器件的理想平台。人们为此付出了九牛二虎之力，才通过化学气相沉积生长在过渡金属催化剂上合成了大型单层单晶石墨烯（SCG），这是迄今为止报道的最有前途、最便宜易的石墨烯合成方法。在合成的初始成核过程中所形成的石墨烯岛在石墨烯生长机制中起至关重要的作用，通过充当成核种子或充当石墨烯纳米岛聚结的基石，决定着制备的石墨烯质量。先前的研究发现，大型单层单晶石墨烯是通过在单晶衬底（如Cu和Ge）上无缝拼接高度取向的石墨烯岛而实现的。最近，通过生产超大的Cu箔，实现了米级单层单晶石墨烯的超快生长。然而，人们对于生长过程中的石墨烯在铜衬底表面的原子尺度的动力学细节至今没有被揭示。例如，在原子尺度上石墨烯是如何与铜表面结合的? 它们是漂浮在铜表面的上层还是一定程度地下沉？石墨烯与金属表面的结合是如何影响其生长过程和质量的？   为了回答这些问题，江苏大学材料科学与工程学院徐紫巍副教授与韩国基础科学研究所多维碳材料中心理论部主任丁峰教授及其课题组其他成员，利用课题组自主开发的碳-铜体系相互作用经验势函数和密度泛函理论，对石墨烯在铜表面的动态行为开展了系统性的分子动力学模拟。模拟结果显示当温度接近熔点时，铜衬底表面原子开始熔化，但是下层原子仍然保持晶体有序结构，我们称这种介于晶体与完全熔化的状态为准熔化。   不同大小的石墨烯在铜衬底上存在两种不同的下沉模式：(i) 小尺寸石墨烯团簇能够自发在铜衬底表面下沉一层铜原子厚度；(ii) 稍大的石墨烯纳米结构的边界则倾向于被扩散而来的铜原子包围，但最终所有的石墨烯都会被嵌入到铜衬底下面一层原子左右。研究同时还发现这种下沉的石墨烯结构能够引导石墨烯在铜表面的均一取向和无缝拼接，从而在动力学角度解释了铜衬底上大尺寸单晶石墨烯的生长机制。本研究显示了理论研究在材料生长领域的重要应用，加深了我们对石墨烯生长机制的深刻理解，为大面积单层单晶石墨烯的可控制备提供了理论思路。更为重要的是，基于密度泛函理论分子动力学模拟的结果证实了本研究开发的理论方法（包括碳-金属相互作用经验势和经典分子动力学程序）的准确性和可靠性。这些方法可以被广泛应用于模拟其他多种衬底表面石墨烯或其他碳材料（如碳纳米管）的生长问题。