氧化石墨烯（GO）作为一种石墨烯基材料，由于其简单、可扩展和低成本的合成方法成为二维材料领域的新星，比如可以有效的水处理和用于可持续能源生产的燃料电池等。但它与液态水的相互作用仍然是一个悬而未决的问题。本文使用第一性原理对液态水中GO进行分子模拟，弥合了简单计算模型与复杂实验系统之间的差距。同时构建了化学精确的GO模型并研究了它们在水中的行为。
氧化石墨烯（GO）是二维材料中的一颗冉冉升起的新星，但它与液态水的相互作用仍然是一个悬而未决的问题：难以在原子尺度上进行实验表征，并且通过经典方法进行建模无法正确描述化学反应性。
近日，法国巴黎文理研究大学Marie-LaureBocquet教授使用第一性原理对液态水中GO进行分子模拟，弥合了简单计算模型与复杂实验系统之间的差距。同时构建了化学精确的GO模型并研究了它们在水中的行为，表明含氧官能团（羟基和环氧化物）优先聚集在GO层上。相关论文以题为“Structure andchemistry of graphene oxide in liquid water from first principles”发表在Nature Commun.上。
氧化石墨烯（GO）作为一种石墨烯基材料，由于其简单、可扩展和低成本的合成方法，在过去二十年中已经引起了人们的巨大关注。并且已经广泛用于各种用途，比如：有效的水处理和用于可持续能源生产的燃料电池等。这种性质在很大程度上取决于表面存在的化学基团，并提出了使用不同试剂和氧化时间，允许材料的化学成分略有变化。因此，GO表面的O/C比值从28%到36%不等。但当将热剥落技术应用于GO以产生单层功能化石墨烯时，一些特殊的化学官能团被移除，此时比例下降到5%-10%之间。
迄今为止，使用不同的表征技术，例如固体NMR，XPS或拉曼光谱测量，已经提出了许多试图描述GO表面的理论模型。其中最广泛使用的模型是Lerf和Klinowski最初提出的GO模型，并且从那以后在文献中主要用于描述GO的单层。该层被描述为具有未氧化苯环的平坦芳香族区域、含有羟基或1，2-醚（环氧化物）基的褶皱区域和和羧酸随机分布在GO的边缘。但关于氧化功能沿石墨烯层的空间排列没有明确的陈述，是否沿表面随机分布，对材料的稳定性及其化学性质有什么影响。特别是当它与水相互作用时，如何影响GO膜的过滤性能。事实上，GO与水的相互作用特别重要，因为所观察到的GO膜对水分子的超透性及其理解要求在原子尺度上建模。
在本文中， 作者提出了一个GO基表面模型，描述了电子水平上的水和化学基团之间相互作用。利用这种方法中，使用给定的O/C比率生成多个GO样本，其功能随机分布或不在表面上分布。而且最初生成的GO层是在没有溶剂的情况下进行研究的，在稳定的GO层中，其中六层通过从头算分子动力学（AIMD）模拟被放置在室温下的液态水中。随后，通过对时间和重复项进行平均化的彻底统计分析，以便定量测量二维材料中水与固态界面中一些有价值的物理和化学性质。证明了GO在水中拥有特殊特性，即亲水性和快速水动力学的非凡组合。此外，也证明GO在水中具有化学活性，平均负电荷为10 mC m-2。从头算模型突出了GO结构作为海水淡化和净水创新膜的独特应用。
总而言之，作者通过广泛的ab AIMD模拟，以固定的O/C比建立了包括羟基和环氧基在内的数个GO模型，并分析了它们各自的稳定性以及在液态水中的物理和化学行为。尽管计算量很大，但正是这些模型与广泛的从头算MD的结合使之能够描述GO/液态水界面处发生的化学过程。